即大汗位後，忽必烈命釋子聰（劉秉忠）等人制定官職及各種制度，確定在中央設中書省等部門，任命王文統為中書省平章政事、張文謙為左丞相，任命八春、廉希憲、商挺為陝西四川等路宣撫使，趙良弼參議司事，粘合南合、張啟元為西京等處宣撫使。還遣使與宋議和，詔令南伐諸軍北歸。
1260年（中統元年）五月十九日，忽必烈發布《中統建元詔》，正式建年號「中統」，而這也是仿照漢制。詔書中鼓勵大臣上諫言，即使建議不被採納也不會被怪罪，如被採納將予以獎勵，「以旌忠直」。對於死傷軍兵，要予以撫恤。針對被判死刑者，也要反覆審核。
隨即，忽必烈將漢地分為十道，又任命了十路宣撫司，其中金蓮川幕府的張德輝為平陽太原路宣撫使、姚樞為東平路宣撫使、張文謙為大名彰德等路宣撫使、廉希憲為京兆等路宣撫使、徐世隆為燕京副宣撫使。任命李璮為江淮大都督，立行中書省於燕京，行六部，禡禡（mà）為中書丞相，王文統、趙壁為平章政事，張易為參知政事，王鄂為翰林學士承旨兼修國史等等。在金蓮川幕府諸多人才的助力下，忽必烈統治的中原地區有條不紊地運作著。
初勝阿里不哥
在忽必烈即大汗位後，爭取到蒙哥汗皇后忽都台、蒙哥汗之子玉龍答失、阿速歹等蒙古諸王、貴族、大臣支持的阿里不哥，也匆忙於四月在和林召開另一個忽里勒台大會，宣布自己為新的蒙古大汗。一個帝國出現兩位大汗，無疑預示著分裂和戰爭。
為了不使蒙古帝國陷入混亂，忽必烈一面派使者西行，爭取旭烈兀和別兒哥的支持，一方面一再派出使者北行，希望說服阿里不哥。
阿里不哥不肯讓步，在雙方商議無果後，他將忽必烈派去的一百名使者和兩位宗王殺死，然後，派遣兩路大軍南下。東路由旭烈兀的兒子主木忽兒、朮赤的孫子合剌察兒率領，進軍開平、燕京等地。西路由阿藍答兒率領，進入河西走廊，意圖與駐紮在六盤山的蒙哥攻宋主力、現由大將渾都海與哈剌不花掌控的軍隊會合，同時聯絡京兆的劉太平、霍魯海等人，準備共同起事。
忽必烈聽聞阿里不哥出兵，除了大赦天下，還下詔說，同胞兄弟之間出現權力爭奪是他沒有想到的，考慮到弟弟年幼，應是被讒言蒙蔽至此，自己顧念父子兄弟之親、宗廟社稷之重，幾次遣使曉諭，但怎料反叛者不聽。因此重燃戰火絕非本意，內心深感不安。他並表示，待內亂平定，「式續成康之治」。
成康之治（約公元前1043年—約公元前996年）是指西周初周成王、周康王的治世。在那段時間裏，國泰民安，刑具四十年不需使用。忽必烈在詔書中做出如此承諾，亦表明其希望在自己治下迎來一個清明社會的雄心。為了迎來一個清明的社會，忽必烈必須解決與阿里不哥的汗位之爭。顯然，在與阿里不哥的對決中，忽必烈在才智、胸襟、謀略、人員和糧草、財力等方面更勝一籌，而阿里不哥的視野相對狹隘。
早在忽必烈即汗位當天，他就任命了三名總管漢地財賦行政的負責官員，他們是趙璧、禡禡和董文炳。趙璧在蒙哥初年已經擔任過此職，所以得心應手，史書說他「經畫饋運，相繼不絕」；「手校簿書，得豪貴侵盜逋負錢數萬計，乘輿北征，民不擾而軍用足。」這說明他這個供給北邊用兵的後勤保障官非常稱職。
此外，早在北返途中，忽必烈在謀士的建議下，對於秦蜀隴地區可能遭到的進攻早有防範。其後，他委任的京兆宣撫使廉希憲和參議趙良弼到達關中後，很快穩定了形勢，先是捕殺了謀反的劉太平、霍魯海等人，隨後在與渾都海和阿藍答兒部的正面交鋒中，將二人殺死，阿里不哥企圖佔據關中的計劃落空。
另一方面，忽必烈親率人馬迎擊阿里不哥的東路軍，並很快將其擊潰。阿里不哥難以繼續留在和林，只好退到由他繼承的拖雷封地吉里吉思（今葉尼塞河中上游）。
1260年冬天，忽必烈順利進入和林。或許是因為和林城過於破敗，忽必烈並沒有在此停留過久，而是前往南邊的汪吉河（今翁金河） 冬營地，進行短暫休整。
在與阿里不哥打仗的同時，忽必烈還儘量爭取更多的支持，尤其是旭烈兀、別兒哥和察合台汗國的支持。當時，西征的旭烈兀在東返途中得到忽必烈和阿里不哥爭位的消息，遂留在西亞，建立了伊兒汗國，忽必烈後封他為「伊兒汗」，視野開闊的他亦支持忽必烈繼承大汗位，而忽必烈則同意將阿母河以西至埃及邊境的波斯國土和該地蒙古、大食軍民交給他統治。
不過，欽察汗國的別兒哥一直保持中立，表示不介入這場汗位之爭。而察合台汗國的可汗、察合台的孫子哈剌旭烈與蒙哥親善，但他已去世，封地由其妻兀魯忽乃攝政，兀魯忽乃支持阿里不哥。由於忽必烈封鎖了察合台汗國與阿里不哥間的交通往來，兀魯忽乃無法為阿里不哥提供物資。◇（待續）
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